Thermoelectric transport properties of correlated van der Waals materials

Abstract

고체 물리학에서는 상전이로 인해 스핀, 전하, 격자 및 궤도 상태를 포함한 다양한 자유도의 정렬 방식이 변화한다. 이 정렬 방식을 연구하기 위한 다양한 실험적 방법들 중, 수송 연구는 저에너지 상태의 전자 구조를 연구하는데 특화되어 있다. 특히, 반데르발스 상관계 물질군에서는 저에너지 상태의 변화로 인해 나타나는 전자적 상전이가 다양하게 보고되고 있다. 본 논문에서는 전자적 상전이로 인한 저에너지 상태의 작은 변화에 주안점을 두고 수송 연구를 통해 전자 구조를 조사하는 연구를 하였으며, 전기적 (σ) 및 열전 (S) 수송 연구를 함께 수행하여 아래 네 개의 물질에서의 문제들을 해결했다. 첫 번째 장에서는 선형 전하 정렬이 공존하는 금속 IrTe2에서 σ와 S를 함께 측정하여 고유의 특이한 이차원 계단 모양 층상 전도 특성에 대해 연구하였다. 그러나 실제 단결정에서 나타나는 선형 전하 정렬에 대한 구역 형성으로 생기는 구역 경계 산란때문에 수송 연구로 IrTe2의 고유의 전도 특성을 관찰하기는 어렵다. 이 문제를 해결하기 위해 구역 경계 산란의 영향을 덜 받는 S를 측정했고, 분석 결과로부터 이차원 계단 모양 층상 전하 배열을 반영한 전자 구조와 일치하는 다중 전자띠 특성을 관측하고 있었다는 것을 알 수 있었다. 두 번째 장에서는 Ta2NiSe5에서 σ와 S를 함께 분석하여 여기자 절연체의 전자띠 구조를 연구했다. 일반 절연체 Ta2NiS5와 비교했을 때, Ta2NiSe5는 고온의 열활성 전도에서 명확한 차이를 보여주며 분석 결과로 얻은 전자띠틈은 온도가 낮아짐에 따라 증가하였고, 이는 이전 ARPES 및 광학 전도도에서의 보고와 일치한다. 이러한 온도 의존적 전자띠틈은 Ta2NiSe5에 존재하는 여기 절연체 상태의 명백한 증거이다. 세 번째 장에서는 위상학적 강자성 물질 Fe3GeTe2와 Fe4GeTe2에서 σ와 S를 같이 분석하여 위상학적 마디선 구조의 베리 곡률을 연구했다. 두 단결정 모두에서 σ와 S의 외부 자기장에 대한 비정상 거동이 관측되었고, σ에서는 Fe3GeTe2가 Fe4GeTe2보다 10배 컸지만 이와 반대로 S에서는 Fe4GeTe2가 Fe3GeTe2보다 10배 컸다. 전자 구조 계산으로부터 Fe3GeTe2와 Fe4GeTe2 각각의 위상학적 마디선 구조를 찾을 수 있었고, Fe3GeTe2가 분산형 위상학적 마디선 구조를 가지는 반면, Fe4GeTe2는 평평한 위상학적 마디선 구조를 가지고 있었다. 이러한 페르미 에너지 근처의 위상학적 마디선 구조에 대한 에너지 분산으로 위의 상반되는 σ와 S의 비정상 거동을 설명할 수 있었다. 우리의 결과는 위상학적 강자성체에서 평평한 위상학적 마디선구조가 큰 비정상 네른스트 효과를 야기할 수 있음을 보여준다. 마지막 장에서는 반강자성 반금속물질 SrMnSb2의 디락 밴드 구조에 대해 연구하였다. 양자진동실험의 분석 결과는 작은 단일 페르미면을 보는 것으로 해석되었고, 열기전력과 비열 측정의 분석 결과와 일치했다. 하지만 해당 밴드의 양자진동실험으로부터 얻은 뻔한 베리 위상은 전자 구조 계산에서 예상된 안 뻔한 베리 위상과 불일치했다. 이 모순은 SrMnSb2의 상대적으로 큰 스핀-궤도 결합 에너지 간격과 작은 페르미 에너지로 인한 베리 위상 보정으로 해석된다. σ와 S를 함께 활용한 우리의 연구는 본 논문의 네 가지 물질의 전자 구조를 기존의 수송 연구보다 더 정교하게 분석할 수 있었다. 따라서 이러한 상호 보완적인 수송 연구는 앞으로 수송 연구 분야의 발전에 기여할 수 있을 것으로 보인다.

In solid state physics, the phase transition causes the changes in the ordering patterns of various degrees of freedom, including spin, charge, lattice, and orbital. Among experiments to investigate these ordering patterns, transport is specialized to study the low-energy states in the electronic structure. Especially, in correlated van der Waals materials, electronic phase transitions manifested by modification of the low-energy state have been reported diversely. In this thesis, I will focus on the subtle changes in the low-energy state due to electronic phase transition by investigating the electronic structure through transport measurements. The electrical (σ) and thermoelectric (S) transport were performed together to solve the problems in four materials. In the first part, the intrinsic 2D cross layer conduction is investigated in stripe-charge ordered metal IrTe2 together with σ and S. However, the domain boundary scattering due to complex domain formation for stripe-charge ordering causes the difficulty in observing the intrinsic conduction of IrTe2 by transport. We solve this problem with S, and the results show the intrinsic multiband nature of the reconstructed band structure, reflecting intralayer charge modulations and interlayer staircase-like arrangements due to stripe-charge ordering. In the second part, the band structure of excitonic insulator is investigated in Ta2NiSe5 together with σ and S. In comparison with normal band insulator Ta2NiS5, Ta2NiSe5 shows clear deviation in the high-temperature activation conduction and the resulting band gap enhances with lowering temperature, which is consistent with previous ARPES and optical conductivity reports. This temperature dependent gap is an obvious evidence of excitonic insulator phase in Ta2NiSe5. In the third part, Berry curvatures of the topological nodal line structures in topological ferromagnets Fe3GeTe2 and Fe4GeTe2 are investigated by σ and S. For both single crystals, the anomalous behavior against the external magnetic field is observed in σ and S. In σ, Fe3GeTe2 is larger by one order of magnitude than Fe4GeTe2, whereas in S, Fe4GeTe2 is larger by one order of magnitude than Fe3GeTe2. In the band calculation, we find the topological nodal line structures of Fe3GeTe2 and Fe4GeTe2. Fe3GeTe2 has a dispersive topological nodal line structure, whereas Fe4GeTe2 has a flat topological nodal line structure. These energy dispersion of the topological nodal line near the Fermi level can explain the contrasting anomalous behavior of σ and S. Our results represent that flat topological nodal line in topological ferromagnet can provide an effective source for a large anomalous Nernst effect. In the last part, Dirac band structure is investigated in antiferromagnetic semimetal SrMnSb2. The quantum oscillation result suggests a tiny single Fermi surface for SrMnSb2, supported by the thermoelectric power and heat capacity results. However, the Berry phase obtained from quantum oscillation is trivial in contrast to the band structure calculation. We solve this contradiction with the Berry phase correction due to the relatively large spin-orbit coupling (SOC) gap and a small Fermi energy in SrMnSb2. Our studies using σ and S together can investigate the electronic structure of four materials in this thesis more elaborately than conventional transport studies. Therefore, this complementary transport study is expected to contribute to the development of the transport research field in the future.