고차 조화파 발생에 기반한 극고속 자외선 광원 개발 및 분광학 연구

Abstract

고차 조화파 발생은 물질이 강한 빛과 반응하여 보다 높은 에너지를 가지는 새로운 빛을 방출하는 현상으로, 광원 개발 및 분광학 분야에서 최근 많은 관심을 받고 있다. 고차 조화파 발생은 극고속 자외선 광선을 발생시키는 데 널리 사용되고 있으며, 또한 발생 과정에서 물질의 밴드 구조 및 물성의 영향을 크게 받으므로 분광학 연구에서도 큰 관심을 받고 있다. 본 연구에서는 고차 조화파 발생을 두 측면 모두에서 다루었다. 고반복률 광 파라메트릭 증폭 레이저에 고차 조화파 발생을 적용시켜 극고속 자외선 광원을 개발하였으며, 2차원 물질의 물성을 조사하고자 적외선 광선에 의한 고차 조화파 스펙트럼을 분석하였다. 고차 조화파 분광학 연구에서는 2차원 물질인 MoS2와 hBN이 사용되었다. Semiconductor Bloch 방정식과 tight-binding model에 근거한 밴드구조를 기반으로 중간 적외선 광선에 의핚 고차 조화파 발생을 계산하였으며, 물질의 inversion symmetry, rotation symmetry, interlayer coupling 등에 크게 영향 받는 것을 확인하였다. 계산을 기반으로 고차 조화파 분광학 실험을 수행하고자 중간 적외선 파장의 광 파라메트릭 증폭기를 구성하였으며, 이를 이용하여 고차 조화파 분광기 장치가 구축되었다.다른 한 편, 응집 물질의 시간 분해 광젂효과 연구를 위해 극고속 자외선 광원의 구축이 진행되었다. 고차 조화파 발생을 위한 fundamental laser 로서 고반복률 광 파라메트릭 증폭기의 구축이 선행되었다. 구축된 광 파라메트릭 증폭기는 40 uJ의 펄스에너지, 300 kHz 반복율에 7 fs 펄스폭을 가지고 있으며, 이를 기반으로 UV 및 XUV 광원을 개발할 수 있었다. 먼저, UV (6 ev) 광원은 공기 중에서 흡수가 일어나지 않아 광전 효과를 진행하는 분석 챔버에 도달하기 까지 진공 환경을 요하지 않으며, 좁은 bandwidth를 가지도록 디자인 되어 Fermi-level 근처의 현상을 관찰하기에 용이하다. 개발된 UV 광원의 bandwidth는 20 meV 수준으로, 조밀하게 구성된 밴드들을 충분히 관찰할 수 있다. 동역학 연구를 위한 시간 분해능은 120 fs 수준으로 측정되었다. XUV 광원은 광 파라메트릭 증폭 레이저를 Ar 가스에서 고차 조화파 발생을 유도함으로써 구성되었다. 10^14W/cm^2 수준으로 집속된 근적외선 광선에 의해 41 eV 수준의 XUV 광선이 발생하였다. 발생한 XUV 광선은 flat-field grating 스펙트로미터를 사용해 측정하였으며, SiC/Mg 복층 거울을 사용하여 1개 차수의 조화파를(25차) 선택해 연구에 사용하도록 구성되었다.

High order harmonic generation (HHG) is a fundamental process which can be simplified as the production of high energy p hotons from a material subjected to a strong driving laser field. This highly nonlinear process can be used to get a coherent and ultrafast light souirce from ultraviolet ( UV to extreme ultraviolet ( XUV ) region. In addition , HHG signal contains rich information concerning the ele ctron structure and dynamics of matter since electron is accelerated under the influence of material properties during HHG process. In this thes is, two aspects regarding HHG w ere studied: HHG spectroscopy for two dimensional ( material s and ultrafast UV/XUV light source development using HHG with optical parametric amplifier ( OPA based fundamental laser. For HHG spectroscopy, the monolayer and bilayer 2D materials , such as MoS 2 and hBN, were investigated. Using semiconductor Bloch equations (SBEs ) and tight binding approach, HHG spectra were calculated The computational studies revealed that HHG strongly depend on the crystal inversion symmetry , rotation symmetry and interlayer coupling . Considering further experiment al study , 3.8 um KTA based Mid IR OPA system was adopted for HHG spectroscopy apparatus in transmission geometry. On the other hand, HHG based XUV light source was developed for time resolved photoemission studies on condensed matter To improve signal to noise ratio, high repetition rate OP CP A was constructed at the beginning. The OPCPA produces broadband NIR laser pulse with 40 uJ energy , 300 kHz repetition rate and 7 fs pulse duration UV and XUV light source were developed based on the fundamental OPCPA laser. First, two stage BBO based frequency up conversion leads generation of narrowband 6 eV photon, which is naturally suitable to investigate band dynamics near the Fermi level HHG with A r gas generated XUV beam of energy up to 41 eV. The XUV beam line would provide access to the core level bands and electrons in photoemission study.