Study of Ultrafast Photoemission of Electrons from Nanostructures

Abstract

본 논문에서는 수 주기 (극초단) 레이저 펄스들의 영향 하에서 다양한 나노구조물들로부터 발생한 전자의 방출특성에 관하여 수행한 연구 내용들을 다룬다. 본 연구의 목적은 ‘터널링’이라 불리는 전자 방출 과정이 주로 일어나는 영역인 강한 장 (field) 영역에서의 전자의 방출 특성을 조사하는 것이다. 레이저 장 유도 터널링 현상은 하나의 레이저 펄스 내에 존재하는 캐리어 파의 전기장 성분에 의해 유도되는 일종의 높은 비선형 과정을 가리킨다. 이 과정은 실제 레이저 전기장의 캐리어 포락선 위상 (carrier envelope phase, CEP) 변화에 대해 매우 민감하게 작용한다. 이러한 이유때문에, 터널링과 같은 장유도에 의한 전자 방출 과정들은 아토초 시간대에서의 수 주기 레이저를 이용한 시간 분해 측정들이 가능하게 된다. 수 주기 레이저 펄스의 파형은 결정적으로 캐리어 파의 위상과 펄스 포락선 중심 위상 사이의 시간적 차이에 의하여 결정되며, 이러한 결과로 얻어진 수 주기 레이저 펄스의 캐리어 포락선 위상을 통해 전자 방출 방향들을 제어할 수 있게 된다. 여기서 방출 과정에 대한 연구는 각각 금속 나노팁들과 유전체 나노입자들로 부터 얻어진 광전자의 최대 운동 에너지와 방출율을 기준으로 수행된다. 수 주기 펄스들이 나노구조물들에 집속이 될 때 전자방출이 일어나고, 그 직후에 방출된 전자들의 에너지 스펙트럼들은 나노팁들에 대해서는 비행시간 (time-of-flight, TOF) 분광기를 이용하여 얻으며, 나노입자들에 대해서는 속도맵 이미지 (velocity-map image, VMI) 분광기를 이용하여 얻는다. 모든 측정들은1011 ~ 1013 W/cm²정도의 레이저 세기에서 수행된다. 나노구조물 (플라즈모닉 공진 그리고 비공진 조건에 따라)에서는 장-증가 현상으로 인해, 강한-장 방출 과정에 영향을 주는 실제 장 세기는 입사 레이저 장 세기에 대해 10배까지 증폭이 된다. 이를 보다 구체적으로 조사하기 위해, 나노팁들에 대한 추가적인 수치 해석과 나노팁의 표면 근처에서 발생하는 세기 향상된 장의 전체 시간적인 구조와 특성을 평가할 수 있는 아토초 스트릭킹 (attosecond streaking) 실험, 그리고 유전체 나노입자들을 이용한 추가적인 실험들을 또한 수행하였다. 전반적인 시뮬레이션과 실험들은 750 나노미터 파장을 갖는 수 주기 펄스를 이용한다. 그리고 본 실험에서는 주로 레이저 세기를 변화시키면서 캐리어 포락선 (절대) 위상 분해 측정들을 수행한다. 방출 과정들은 우선 레이저의 세기와 그들의 캐리어 포락선 위상 변화에 대한 전자수 계수 결과 (electron count scaling)를 근거로 분석된다. 관측된 계수 결과는 다중광자 방출 (multiphoton emission) 과정이 주로 일어나는 약한 장 영역에서의 전자 방출임을 보여주지만 그 에너지 스펙르럼들에서는 강한 장 방출 (터널링)을 가리키는 고 에너지 전자들에 대한 강한 캐리어 포락선 위상 의존성도 함께 보여주었다. 그러나 강한 장 방출에서의 전자 발생율은 약한 장 방출에 비해 30에서 40배 낮은 것으로 밝혀졌다. 금속 나노팁 실험에서 얻은 세가지 특이할 만한 연구결과들은 다음과 같다. 첫째, 광방출 과정에서 고 에너지 광전자 (135 전자볼트까지)가 레이저 펄스들의 세기와 캐리어 포락선 위상 (CEP)의 함수로 관측이 되었다; 둘째, 이전에 실험적으로 수행된 적이 없는 광근접장 동역학에 대한 연구로서 한 주기 이하 분해능을 갖는 아토초 펄스를 이용한 나노크기 샘플링 측정을 수행하였다. 광근접장에 관한 아토초 특성평가에서의 의미는 극소 근접장이 형성되는 구간에 비해 보다 넓은 방출 면적으로 부터 나오는 광범위한 전자들로 인해 다소 분석이 어려울 수 있었음에도 불구하고 본 실험 기법을 통해 근접장에 대한 정보들을 얻을 수 있었다는 점이다; 그리고 셋째는, 관측된 스펙트럼의 낮은 에너지 영역에 있는 매우 좁은 밴드폭을 갖는 피크의 위치가 레이저의 세기에 따라 이동한 점이다. 이러한 현상은 이전에 관측되거나 논의된 바 없다. 본 논문에서는 이러한 현상을 레이저 유도 광근접장의 공간적 분포 변화에 의한 결과로 보고 터널링되거나 재산란된 전자들의 운동에너지를 분석하여 그 원인을 설명하고자 하였다. 그리고 (처음으로 시도된) 나노 크기의 산화철과 실리카를 이용한 유전체 나노입자 실험에서는 위상 안정화된 수 주기 레이저 장을 이용하여 집단적 전자들의 거동 (plasmonic behavior) 그리고 그에 따른 광전자의 방출방향을 아토초 시간대에서 제어한 내용을 기술하였다.